1成果简介
邻苯二腈（PN）/树脂以其高度共轭的杂芳香族富N结构而闻名，是制造多孔材料的典范前体。然而，传统的PN合成方法会产生有害的KNO2副产物，对环境、安全和健康造成严重危害。本文，成都大学Xulin Yang、Peng Zhao等研究人员在《Green Chem》期刊发表名为“Utilize rather than create: transforming phthalonitrile resin into N-rich hierarchical porous carbon for supercapacitor materials”的论文，研究介绍了一种利用对氯邻苯二腈作为起始材料合成 PN 的创新方法。这种 “利用而非创造 ”的策略利用反应产物（RPH）作为前体，副产物（KCl）作为模板合成多孔碳（RKC）。
通过 TGA/FTIR 和 TGA/MS 分析，阐明了 RKC 的形成机理。合成的 RKC 具有适合超级电容器应用的优异特性，包括分层微孔/介孔/宏观孔、广泛的比表面积、高N掺杂水平和多种 N 种类（N-6、N-5、N-Q）。RKC@600 在1Ag-1 条件下实现了300Fg-1 的显著比电容，并表现出令人印象深刻的循环稳定性，在 10Ag-1 条件下循环10 000次后电容保持率达到 96.1%。这项研究推动了绿色和可持续PN化学的发展，推动了基于PN的功能材料的演进。
2图文导读
图1 、利用PN合成的主要/副产品制备掺杂N的多孔碳。
图2、2PN合成的主要/副产品的特征。
图3、 (a) 3D TGA-FTIR, (b) 2D FTIR and (c) 3D TGA-MS spectra, (d) Ionic evolution of volatiles during RPH/DDS carbonization. (e) The possible formation mechanism of N-doped porous carbon.
图4、SEM images of (a) RKC@500, (b) RKC@600, (c) RKC@700, (d) RKC@800 and (e) RKC@900.
图5、 (a) TEM image, (b) HRTEM, and elemental mapping image – (c) full, (d) C, (e) N and (f) O mapping of RKC@600.
图6 、（a） 77 K 下的氮吸附-脱附等温线和 （b） RKC@600 和 RKC@900 的孔径分布，（c） XRD 图谱，（d） RCC 的拉曼和 （e） XPS 光谱，以及 （f） RKC@600 的 N1s光谱。
图7、 使用 1M KOH电解质的RKC的电化学性能。
图8、 Ragone RKC@600图并与其他报道的碳材料进行比较。
3小结
本研究采用 “利用而非创造 ”的创新方法，将 PN 树脂转化为富 N 多孔碳 (RKC)，用于超级电容器材料。在 K2CO3 催化剂作用下，通过间苯二酚与4-CPH的亲核取代反应，成功合成了 RPH 单体，并对 KCl 副产物进行了表征。分别利用PN合成前体/模板中的主产物（RPH）和副产物（KCl）实现了RKC。KCl模板独特的空位效应，再加上 RPH 热解释放的气体，在 RKC 中形成了分层的微孔/介孔/宏观孔。这些结构特征以及高比表面积、较高的氮掺杂水平和多种氮（N-6、N-5、N-Q）的存在，赋予了 RKC 材料卓越的电化学性能，尤其是在用作超级电容器负极时。值得注意的是，RKC@600在1Ag-1 条件下的比电容达到了300Fg-1，并且具有出色的高速循环稳定性，在10A g-1条件下循环10000次后，电容保持率为 96.1%。这种方法的成功为可持续地生产超级电容器电极并将其应用于实际的储能系统开辟了道路。
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